Больше воды

npj Наука о климате и атмосфере, том 6, Номер статьи: 20 (2023) Цитировать эту статью

677 Доступов

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Реализация мер по сокращению загрязнения воздуха значительно снизила концентрацию мелких частиц в атмосфере (PM2,5) в Пекине, среди которых решающую роль могут сыграть меры по переходу с угля на газ. Однако влияние этой меры преобразования на бурый углерод (BrC) недостаточно известно. Здесь химический состав BrC в гуминоподобной фракции (HULIS-BrC) и водонерастворимой фракции (WI-BrC) был охарактеризован для образцов PM2,5 из окружающей среды, собранных в Пекине до и после преобразования «уголь в газ». мера. После проведения конверсионных мероприятий количество соединений HULIS-BrC увеличилось на ~14%, а количество соединений WI-BrC уменьшилось на ~8%. Интенсивность более 90% соединений HULIS-BrC также увеличилась после меры конверсии, и, соответственно, соотношение O/C соединений CHO и CHON во фракции HULIS-BrC обычно увеличивалось с увеличением отношений интенсивностей после/до меры конверсии. что указывает на то, что после преобразования «уголь в газ» появилось больше водорастворимых соединений BrC с высоким содержанием кислорода. Напротив, интенсивность более 80% соединений WI-BrC снизилась после меры конверсии, а соотношения O/C соединений CHO и CHON во фракции WI-BrC обычно уменьшались с уменьшением отношений интенсивностей после/до конверсии. мера конверсии, указывающая на то, что после меры конверсии «уголь в газ» количество нерастворимых в воде соединений BrC с низким содержанием кислорода уменьшилось. Эта работа проливает свет на различия в химическом составе BrC до и после преобразования «уголь в газ» и предполагает, что будущие исследования сжигания угля в жилых домах BrC и вторичного BrC заслуживают дальнейшего изучения.

Загрязнение дымкой с высокой концентрацией мелких частиц (PM2,5) является заметной экологической проблемой в Китае, особенно в период зимнего отопления, что приводит к негативным последствиям для качества воздуха и здоровья населения1,2,3,4, а также потенциальное воздействие на климат5,6. Для смягчения последствий загрязнения воздуха от центрального правительства до местных органов власти были приняты различные законодательные меры, в том числе «План действий по предотвращению и контролю загрязнения воздуха», реализованный в 2013 году, «Закон о предотвращении и контроле загрязнения воздуха», принятый в 2016 году, а также некоторые меры регулирования, например, «запрет на движение нечетных и четных транспортных средств» и «шаговый график пикового производства» во многих городах. Благодаря этим усилиям качество воздуха в Северном Китае за последние годы значительно улучшилось: среднегодовая концентрация PM2,5 снизилась с 86 мкг м-3 в 2013 году до 37 мкг м-3 в 2021 году. Тем не менее, загрязнение дымкой все еще имеет место. реже в зимнее время в Северном Китае, оставляя вопрос о виновнике.

В последние годы появляется все больше свидетельств того, что сжигание угля в жилых домах является основным источником выбросов, ответственным за загрязнение дымкой в зимнее время в Северном Китае1,7,8,9,10,11,12. Например, было обнаружено, что прямые выбросы от сжигания угля в жилых домах составляют 25% органических аэрозолей (ОА) в ТЧ1 в чрезвычайно загрязненные дни зимой 2014 года в Шицзячжуане9 и 19% ОА в ТЧ1 в дни высокого загрязнения зимой 2014 года в Пекине11. Поэтому в регионе Пекин-Тяньцзинь-Хэбэй и прилегающих районах была инициирована мера по переходу жилых помещений на газ для отопления и приготовления пищи к концу 2018 года. Следовательно, уголь потребление на отопление в Пекине снизилось более чем на 70%, с 3,47 млн тонн в 2015 году до 0,97 млн тонн в 2019 году (http://tjj.beijing.gov.cn/), а концентрация PM2,5 снизилась с 84,0 мкг м −3 в 2015 г. до 47,9 мкг м−3 в 2019 г. в зимнем Пекине (http://sthjj.beijing.gov.cn/). Это может повлиять на светопоглощение ОА, т.е. на светопоглощающую фракцию ОА, которая также известна как коричневый углерод (BrC), и, таким образом, повлиять на фотохимические реакции в атмосфере и радиационное воздействие12,13,14,15,16, поскольку жилые помещения сжигание угля недавно было признано важным источником BrC в Китае, особенно во время отопительного сезона17,18,19. Поскольку свойства светопоглощения BrC определяются его химическим составом, мера преобразования угля в газ в жилых домах обеспечивает уникальную научную платформу для понимания того, как мера преобразования влияет на химический состав BrC.

50%) before and after the measure, followed by CHO (~32%), CHN (~6%), and S-containing (~ 1.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). For CHON chromophores in HULIS-BrC fraction, more were detected in ESI+ mode than in ESI−, and for CHO chromophores, more were identified in ESI− mode. This result is in line with a previous study of HULIS in the Pearl River Delta Region, China, by Lin et al.24. Unlike the number distribution, the intensity of CHON and CHO chromophores were both higher in ESI- than in ESI + mode. In the WI-BrC fraction, CHON chromophores also have the largest contribution in number (> 50%) before and after the measure, followed by CHO (~ 23%), CHN (~16%), CH (~ 5%), and S-containing (~ 0.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). Different from the HULIS-BrC fraction, the number and intensity of different chromophore categories in WI-BrC fraction are both higher in ESI+ than in ESI− mode. The differences in chromophore number and intensity between HULIS-BrC and WI-BrC can be ascribed to the difference in chromophore composition, and the differences in chromophore composition of HULIS-BrC or WI-BrC between ESI− and ESI+ is mainly due to the different ionization mechanisms24,25./p> monocyclic aromatics (0.30) > polycyclic aromatics (0.24), and the average intensity ratios of after/before the measure was also non-aromatics (2.6 times) > monocyclic aromatics (2.1 times) > polycyclic aromatics (1.9 times). Besides, only 5 extra CHO- chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified before the measure, but none after the measure, and their O/C ratios were all less than 0.3 (0.18 on average). In comparison, 229 extra CHO− chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the O/C ratio of 0.34 on average. The peak intensity-weighted O/C ratio (O/Cavg) of CHO− chromophores in HULIS-BrC fraction were 0.36 and 0.39 before and after the "coal-to-gas" conversion measure, respectively (Supplementary Table 1). These results indicate that more highly oxygenated CHO- chromophores existed in the HULIS-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure. These increased CHO- chromophores in HULIS-BrC could possibly be explained by the increase of secondary BrC34,35. Although the concentrations of PM2.5 and other pollutants (e.g. CO and NO2) were indeed decreased in Beijing after the "coal-to-gas" conversion measure (52 and 38 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 0.8 mg m−3 of CO) compared with those before measure (84 and 52 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 1.4 mg m−3 of CO), the concentration of O3 (60 and 67 μg m−3 before and after "coal-to-gas" conversion measure, respectively) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) was not decreased, which is one of the major sources of OH radicals. Siemens et al.35 reported the formation of secondary CHO- chromophores from the photooxidation of anthropogenic aromatic volatile organic compound (VOC)./p> monocyclic aromatics (0.28) > polycyclic aromatics (0.17), and the average intensity ratios of before/after the measure were polycyclic aromatics (1.8 times) > monocyclic aromatics (1.5 times) > non-aromatics (1.2 times). There were 97 extra CHO− chromophores in the WI-BrC fraction identified before the measure but none after the measure, with the average O/C ratio of 0.16, while only 15 extra CHO- chromophores in WI-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the average O/C ratios of 0.44. The O/Cavg of CHO− chromophores in WI-BrC fraction were 0.29 and 0.31, respectively, before and after the "coal-to-gas" conversion measure (Supplementary Table 1). These results indicate that less low-oxygenated CHO- chromophores existed in WI-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure, which may be related to the reduction of primary emissions (e.g. coal and biomass burning)36,37./p>15 and DBE 12–24 (Supplementary Fig. 11c, d), which were assigned to fused aromatic structures and N-heterocyclic rings24,44. According to previous studies, the increased CHN+ chromophores in the HULIS-BrC fraction may be formed from the photooxidation of aromatic hydrocarbons45,46, and the deceased CHN+ chromophores in WI-BrC fraction could be due to the reduction of fossil fuel combustion (especially coal combustion)38,47,48./p>95%) was higher before the measure than after the measure, indicating that after the "coal-to-gas" conversion measure, the CH + chromophores in atmospheric aerosols decreased significantly, which can be ascribed to the reduction of combustion emissions54,55./p>18.2 MΩ cm) in an ultrasonic bath for 30 min. Then, the solution was filtered with a polyvinylidene fluoride (PVDF) syringe filter (Whatman, 0.45 μm; 3 mm) and treated following the protocol described by Lin et al.64 to obtain HULIS fraction, which is the primary light absorption component of water-soluble BrC (WS-BrC)53. The residual filter after water extraction was dried in a fume hood and further extracted twice with 5 mL methanol (HPLC grade, J.T. Baker, Phillipsburg, NJ, USA) in an ultrasonic bath for 30 min and filtered with a PTFE syringe filter for water-insoluble organic carbon (WISOC) fraction. The HULIS and WISOC fractions were concentrated to 300 μL for further analysis with an HPLC-PDA-HRMS. More details about HPLC-PDA-HRMS analysis were described elsewhere53./p>

Блог